(19)中华 人民共和国 国家知识产权局 (12)发明 专利申请 (10)申请公布号 (43)申请公布日 (21)申请 号 202111538071.3 (22)申请日 2021.12.15 (71)申请人 中国科学院金属研究所 地址 110016 辽宁省沈阳市沈河区文化路 72号 (72)发明人 张莉莉　吉忠海　高张丹　刘畅　 成会明　 (74)专利代理 机构 沈阳优普达知识产权代理事 务所(特殊普通 合伙) 21234 代理人 张志伟 (51)Int.Cl. C01B 32/162(2017.01) G06N 20/00(2019.01) C01B 32/159(2017.01) (54)发明名称 高通量筛选与机器学习结合可控制备半导 体性单壁 碳纳米管的方法 (57)摘要 本发明涉及高效可控制备半导体性占优的 单壁碳纳米管领域， 具体为一种高通量筛选与机 器学习结合可控制备半导体性单壁碳纳米管的 方法。 采用组合掩模板辅助离子束镀膜， 在数字 标记的硅片上高通量沉积离散型催 化剂阵列； 采 用拉曼光谱仪自动表征面上离散分布的单壁碳 纳米管并获得呼吸模信息； 通过自主设计的数据 挖掘工具， 从高通量的拉曼光谱 数据中自动提取 呼吸模的位置和数量， 用于计算和判断每个催化 剂阵列上单壁碳纳米管的导电属性， 结合多波长 拉曼呼吸模数据计算其金属性或半导体性单壁 碳纳米管的含量； 收集高通量数据训练机器学习 模型， 对影 响碳纳米管导电属性的生长参数进行 重要性排序， 为可控制备高纯度的半导体性单壁 碳纳米管提供指导。 权利要求书2页 说明书7页 附图5页 CN 114249317 A 2022.03.29 CN 114249317 A 1.一种高通量筛选与机器学习结合可控制备半导体性单壁碳纳米管的方法， 其特征在 于： 采用组合掩模板辅助离子束镀膜， 在数字标记的硅片上高通量沉积离散型催化剂阵列； 采用拉曼光谱仪自动表征面上离散 分布的单壁碳纳米管并获得呼吸模信息； 通过数据挖掘 工具， 从高通量的拉曼光谱数据中自动提取呼吸模的位置和数量， 用于计算和判断每个催 化剂阵列上单壁碳纳米管的导电属性， 结合多波长拉曼呼吸模数据计算其金属性或半导体 性单壁碳纳米管 的含量； 收集高通量数据训练机器学习模型， 对影响碳纳米管导电属 性的 生长参数进行重要性 排序， 为可控制备高纯度的半导体性单壁 碳纳米管提供指导。 2.按照权利要求1所述的高通量筛选与机器学习结合可控制备半导体性单壁碳纳米管 的方法， 其特征在于， 采用组合掩模板辅助离子束镀膜， 在数字标记的硅片上沉积≤256种 离散型催化剂阵列， 催化剂阵列的成分为铁、 钴、 镍、 钼、 钨、 铂、 金、 铜、 铑、 硅、 氧化铝、 氧化 硅、 氧化铈金属、 非金属及其氧化物之一 或两种以上， 催 化剂阵列厚度 精度为0.025nm， 厚度 在0～30nm范围内可调， 在硅片上同时沉积一元、 二元、 三元和四元催化剂阵列， 获得名义厚 度和成分催化剂的高通 量数据。 3.按照权利要求1所述的高通量筛选与机器学习结合可控制备半导体性单壁碳纳米管 的方法， 其特征在于， 利用化学气相沉积炉进行单壁碳纳米管的优化生长， 高通量的工艺参 数包括生长温度、 还原时间、 刻蚀气氛、 碳源浓度， 其中生长温度范围： 600～1000℃， 氢气还 原时间为20 分钟以内， 碳源为甲烷、 乙烯、 一氧化碳 或氩气载乙醇之一， 碳源浓度为 10～100 毫升/分钟。 4.按照权利要求1所述的高通量筛选与机器学习结合可控制备半导体性单壁碳纳米管 的方法， 其特征在于， 采用拉曼光谱仪连续表征整个硅片上催化剂阵列生长单壁碳纳米管 的呼吸模并获得高通量数据， 不受激光波长限制， 判断单壁碳纳米管半导体性的依据为拉 曼光谱呼吸模的位置和数量。 5.按照权利要求1所述的高通量筛选与机器学习结合可控制备半导体性单壁碳纳米管 的方法， 其特征在于， 数据挖掘工具， 根据拉曼光谱的激光波长不同而做出改变， 不受拉曼 光谱数据量和激光波长的限制， 适用于自动挖掘488nm、 514nm、 532nm、 633nm、 785nm多个波 长拉曼呼吸模的统计数据。 6.按照权利要求1或5所述的高通量筛选与机器学习结合可控制备半导体性单壁碳纳 米管的方法， 其特征在于， 此数据挖掘 工具包含： ①输入窗口， ②数据处理窗口和 ③输出窗 口； 将拉曼光谱数据导入到 ①输入窗口中， 数据在 ②数据处理窗口中排除尖锐的宇宙射线 峰和低矮的噪音 峰， 自动搜索并标定出呼吸模的位置和数量， 获得每个催化剂阵列上单壁 碳纳米管的导电属性， 在 ③输出窗口中输出每个生长参数组合对应的半导体性或金属性单 壁碳纳米管含量。 7.按照权利要求1所述的高通量筛选与机器学习结合可控制备半导体性单壁碳纳米管 的方法， 其特征在于， 用于机器学习的高通量数据为生长参数组合及其对应的半导体性单 壁碳纳米管的含量， 收集的高通量数据为64n组； 其中， n为高通量实验的次数(n≥1)， 64为 每次高通 量实验获得的数据量。 8.按照权利要求1所述的高通量筛选与机器学习结合可控制备半导体性单壁碳纳米管 的方法， 其特征在于， 高通量数据训练机器学习模型使用的机器学习算法为监督学习回归 算法， 包括人工神经网络、 线性回归、 非线性回归、 支持向量机或随机森林算法； 算法的输入权　利　要　求　书 1/2 页 2 CN 114249317 A 2变量为生长参数组合， 输出变量为半导体性单壁碳纳米管 的含量； 通过高通量数据训练和 比较不同的机器学习模型， 获得准确 率最高的机器学习算法， 用于生长参数及其结果的预 测和生长参数重要性 排序。权　利　要　求　书 2/2 页 3 CN 114249317 A 3